来源于热测量技术新进展 ，作者江普庆
近日，华中科技大学能源与动力工程学院杨荣贵教授、江普庆研究员团队及合作者开发了一种适用于亚毫米级样品面内各向异性热导率张量的光学测量技术，可准确测量1-2000 W/(m·K) 范围内的面内热导率，测量误差小于5%。该成果以 “A new spatial-domain thermoreflectance method to measure a broad range of anisotropic in-plane thermal conductivity”为题在线刊发于《国际传热传质》期刊。
工业和科学研究中很多情况需要测量小尺寸样品的热导率。比如核工业领域测量核辐射材料的热导率时，由于样品的核辐射量与样品尺寸的三次方成正比，需要把样品做得很小，通常为亚毫米量级以尽量减少样品的辐射量。又比如很多半导体领域的新型材料如氮化硼、硒化铋、氟化石墨烯等由于制备工艺的限制不能做成厘米级大尺寸样品以满足稳态法、激光闪光法、防护热板法等常规热测量方法的要求。
泵浦-探测热反射技术采用激光对样品进行加热并探测其温度响应，因而在小尺寸样品热物性测量方面具有独特的优势。现有的泵浦-探测热反射技术包括时域热反射法（TDTR）和频域热反射法（FDTR）。其中，时域热反射法基于超快飞秒脉冲激光，不但成本昂贵、系统复杂，而且其光电调制器和光学延迟台造成光斑不稳定，给测量带来很大困难；频域热反射法基于连续激光，虽然其系统相对时域热反射法系统简单，成本也更低，但其测量准确性严重受到泵浦激光相位修正的影响。更关键的是由于时域热反射法和频域热反射法的调制频率范围受限，因而其均不能测量低于10 W /(m·K)的面内热导率。除此之外，时域热反射法和频域热反射法还存在热导率测量结果依赖于激光光斑尺寸和调制频率大小的问题。
针对现有技术的以上缺陷或改进需求，本研究提供了一种用于亚毫米级样品面内热导率精确测量的新技术，该技术极大地扩展了光学方法对面内热导率的测量范围，热导率的测量范围可以扩充至 1~2000 W/(m·K)，而且测量误差能控制在5%以内。本研究将此新技术命名为空间域热反射法（spatial-domain thermoreflectance, SDTR）。
图1 SDTR系统原理图
图1所示为SDTR新技术的系统原理图。一台波长为488 nm的连续波激光器与信号源连接，用于输出预设频率的加热激光；另一台波长为532 nm的连续波激光器，用于输出偏振态的探测激光。沿探测激光的光路上依次设有半波片、偏振分光镜、1/4波片、分色镜以及显微镜物镜，其中：分色镜用于透过探测激光并反射加热激光，以使加热激光对待测样品进行加热，探测激光对加热后的样品表面的温度响应进行探测。系统还包括反射镜、平衡光电探测器以及锁相放大器，其中，偏振分光镜将部分探测激光反射至平衡光电探测器并将来自样品的反射光经反射镜反射至平衡光电探测器；锁相放大器与泵浦激光器和平衡光电探测器连接，用于泵浦激光器的频率调制以及平衡光电探测器输出电信号的幅值和相位的测量。
实验测量中，样品表面通常需要镀一层约100 nm厚的金属膜作为温度传感层。选择一个合适的泵浦调制频率，调节分色镜角度使得样品表面的泵浦光斑沿某一角度扫过探测光斑，由锁相放大器记录下相位信号φ和幅值信号A着泵浦-探测偏移距离图片的变化。以xc=0 的相位和幅值信号为基准，对任意图片处的相位信号取其差分值 
，对幅值信号取其归一化值
，同时拟合差分相位信号和归一化幅值信号可同时提取样品在光斑偏移方向的面内热导率图片和激光光斑尺寸图片。
在SDTR测量中，泵浦激光的调制频率应该选取得足够低，使得加热光产生的面内热扩散长度至少为3倍的激光半径，即 
。这里图片是样品中沿光斑偏移方向的热扩散长度，
是泵浦和探测光斑的
半径的均方根平均值。
图2. 100 nm钛/熔融石英样品在150 Hz调制频率和11.5 μm光斑尺寸下的实验数据和模型拟合
图2展示了在150 Hz调频下，镀有100 nm钛膜的熔融石英样品的测量信号和拟合结果。通过对图2（a）中相位差信号进行拟合并采用文献中熔融石英的体积比热值C=1.66 J/(cm^3∙K)，我们得到熔融石英沿光斑偏移方向的面内热导率为 1.4 W/(m∙K)，与文献值十分接近。图片的最佳拟合值变化±30%所对应的曲线在图中用虚线表示，展示了该信号对图片的敏感性。对图2（b）中归一化的幅值信号进行拟合，可以得到沿着偏移方向的激光光斑尺寸为11.5 μm。
图3. SDTR技术对<110>晶向的石英晶体的测量结果。（a）激光光斑尺寸，（b）石英晶体的面内热导率张量。
图3展示了SDTR技术对<110>晶向的石英晶体的面内热导率张量的测量结果。对于<110>晶向的石英晶体，由于其c轴在面内方向，而c轴的热导率高于a轴热导率，因此该晶体的面内热导率是各向异性的。通过对三个不同方向扫描的信号进行迭代拟合，即可确定面内热导率张量的三个分量图片、图片、图片，面内任意角度θ的热导率即可确定为图片。与此同时，激光光斑的长轴半径图片和
短轴半径图片也可通过拟合确定下来。因此，SDTR技术对激光光斑形状要求并不严苛，而是可以允许一定的椭圆度。SDTR新技术对石英晶体的面内热导率张量的测量结果如图3（b）中的实心曲线所示，阴影区域为测量误差。该测量结果与最新发表的偏移光斑频域热反射法（BO-FDTR）的测量结果Int. J. Heat Mass Transfer, 164 (2021) 120600吻合很好，但本测量结果误差更小，不同角度间测量结果的一致性也更好。
该技术的准确性通过对一系列标准样品的面内热导率测量得到了验证，所测量的面内热导率涵盖了1-2000 W/(m-K) 的范围，其结果如图4所示。
图4. SDTR技术对一系列标准样品的面内热导率的测量及与文献参考值的比较。
此项工作由华中科技大学和匹兹堡大学合作完成。华中科技大学江普庆研究员、匹兹堡大学博士生王迪辉、华中科技大学硕士生向泽宇为共同一作，江普庆研究员为通讯作者，匹兹堡大学班珩教授和华中科技大学杨荣贵教授共同参与指导。
引用：P. Jiang, D. Wang, Z. Xiang, R. Yang, H. Ban, A new spatial-domain thermoreflectance method to measure a broad range of anisotropic in-plane thermal conductivity, Int. J. Heat Mass Transfer, 191 (2022) 122849.
原文信息
DOI：.https://doi.org/10.1016/j.ijheatmasstransfer.2022.122849
作者文章链接：https://authors.elsevier.com/a/1erCK44xaCcnn
