热界面复合材料研究及Al/TPG导热叠层结构设计

高导热、低密度和低硬度的热解石墨(Thermal pyrolytic graphite,TPG)是一种理想的热管理材料,但是它存在强度低、焊接困难等缺陷。为实现TPG在高功率电子元器件热管理中的应用,需要通过合理的方式对其进行复合封装。具有足够强度和刚度的高导热金属/TPG叠层结构成为先进热管理材料领域的研究热点,而金属和TPG间的热界面材料是保障金属/TPG导热叠层结构的散热性能和结构可靠性的关键。因此,本文以高性能热界面环氧复合材料作为研究对象,着重开展了高导热环氧复合材料的设计与制备工艺、热导率的理论计算、热学与力学性能研究,以及Al/TPG叠层结构的设计与散热性能数值研究。主要研究工作和成果如下:(1)开展了多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotubes,MWCNTs)增强环氧复合材料的内部界面热阻及其对复合材料热导率的影响研究。提出了一种降低环氧复合材料内部界面热阻的工艺方法:通过表面硅烷化改性在MWCNTs表面分别接枝了巯基(-SH)或烯基(-C=C),改善了MWCNTs与环氧树脂间的相容性,降低了两者间的界面热阻;再通过巯基与烯基间的点击反应,在MWCNTs间形成化学键作用,降低了填料间的接触热阻。揭示了表面硅烷化改性和巯烯点击反应改善MWCNTs/环氧复合材料热导率的作用机理,研究了硅烷化改性、热引发剂AIBN、混合填料(接枝巯基的MWCNTs和接枝烯基的MWCNTs)的配合比和含量对复合材料热导率的影响规律。实验结果表明:当混合填料的质量配合比为3:1时,混合填料对复合材料热导率的协同增强作用最强,并且随混合填料含量的增大,这种协同增强作用越明显。(2)基于有效介质理论,以南策文导热理论模型为依据,分析了石墨烯/环氧复合材料热导率随界面热阻变化的关系,对比实验结果,得出了当界面热阻约为1.5mm2·K/W,模型预测值与热导率实验值吻合较好。(3)开展了镀银玻璃纤维/环氧复合材料的制备工艺与导热性能研究。采用简单的化学镀银工艺,以低热膨胀的短切石英玻璃纤维作为基材,制备了大长径比、热导率可调的镀银玻璃纤维,讨论了镀银玻璃纤维有效热导率随纤维直径和镀银工艺周期变化的关系;并研究了镀银玻璃纤维的含量和有效热导率对镀银玻璃纤维/环氧复合材料热导率和热膨胀系数的影响;比较了银含量相同时镀银玻璃纤维和微米银粉对环氧树脂导热性能的增强效果,结果表明了大长径比的镀银玻璃纤维更有利于在树脂基体内部构建高效导热网络。并基于Agari模型,建立了预测镀银玻璃纤维/环氧复合材料热导率的理论模型。(4)研制了一种用于热界面材料的石墨烯/镀银玻纤/环氧树脂三元复合材料。采用了表面硅烷化改性和巯烯点击反应,改善了三元复合材料的热导率;研究了石墨烯的体积分数、镀银玻纤的用量和有效热导率对三元复合材料热导率和热膨胀系数的影响规律。制备了一种高性能环氧复合材料,其热导率达到1.512W/(m·K)(约是纯环氧树脂热导率的8.5倍)、其热膨胀系数约为59×10-6 K-1(比纯环氧树脂热膨胀系数减小了52.6%);在此基础上,用其作为Al/TPG导热叠层结构的高性能热界面材料,使用动态热机械分析仪在拉伸模式下,研究了其储能模量温度谱,并采用压缩剪切试验,讨论了其作为Al/TPG间的热界面材料的粘接强度随温度变化的关系。(5)建立了考虑热界面材料的Al/TPG导热叠层结构的有限元分析模型,模拟了电子元器件在不同工况下热流密度,开展了Al/TPG导热叠层结构的设计和有限元分析研究。对比分析了Al/TPG叠层结构的T型复合构型和传统三明治复合构型的散热性能和界面热应力,发现T型Al/TPG叠层结构具有更好的散热性能;并考虑了复合构型、铝板厚度和热界面材料厚度对T型Al/TPG叠层结构的散热性能和界面热应力的影响,确定了较佳的T型Al/TPG叠层结构设计。有限元计算结果表明:当热流密度为250 W/cm2时,所设计的T型Al/TPG叠层结构具有较好的散热性能和结构可靠性,而且其最高能够满足热流密度为406.8W/cm2的高功率密度电子元器件的散热需求。