Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/环氧树脂柔性热电器件的制备与制冷性能的评价

随着微电子集成技术的发展,电子器件趋向于微型化,由于器件发热量过大而迫切需要开发高效的热管理方案。基于帕尔贴效应的热电厚膜制冷器件由于具有结构紧凑、质量轻、成本低等优点而引起了广泛的关注。目前Bi_2Te_3基厚膜制冷器件应用上的最大问题是厚膜材料的电导率偏低,器件内阻大,导致制冷效果不明显。本文发展了涂刷和热压固化法制备具有(000l)择优取向的高性能Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/环氧树脂复合厚膜的新工艺,并对厚膜器件的制冷性能进行评价。采用涂刷-热压固化工艺制备厚度100~150μm的Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/环氧树脂复合厚膜材料,研究固化温度、固化时间和热压压力对厚膜材料的物相组成、显微结构以及热电性能的影响规律。实验结果表明:在固化时间10 h,固化温度473~623 K范围内制备的厚膜材料都是由单相Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3组成;473 K固化厚膜中Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3颗粒没有明显的取向性,随着固化温度的升高,Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3颗粒在(000l)面的取向性逐渐增大,厚膜内部缺陷逐渐减少,致密度逐渐提高。厚膜材料的电导率、Seebeck系数和功率因子随着固化温度的升高而增大,得到最佳固化温度为623 K。在固化温度为623 K,固化时间8~14 h范围内制备的厚膜材料都是由单相的Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3组成;8-10 h厚膜材料致密度逐渐提高,超过10 h由于环氧树脂体系的分解挥发在厚膜内部留下孔洞和裂纹使致密度降低。厚膜材料的电输运性能随着固化时间的增加先增大后减少,最佳固化时间为10 h。热压固化使随机分布的Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3颗粒沿(000l)面重新排列,在623 K,10h,0~4MPa固化条件下,随着热压压力的增大,Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3颗粒沿(000l)面择优取向显著增大,降低了厚膜内部的缺陷,提高了厚膜的致密度。热压固化显著提高厚膜的电输运性能,在热压压力为4MPa时,厚膜材料的最大功率因子0.84mW·K~(-2)·m~(-1),较未加压厚膜(0.24 mW·K~(-2)·m~(-1))提高了250%。以热压固化制备的具有(000l)择优取向的Bi_(0.5)Sb_(1.5)Te_3/环氧树脂复合厚膜材料为热电臂,Al/Cu/Ni多层薄膜作为电极,成功制备了热电厚膜原型制冷器件。搭建器件制冷量测试装置,在不同的直流电流下测试器件冷端和热端的温差。在电流为0.06A时,最大稳定制冷温差(ΔT)达到6.2 K,较其他方法制备的制冷器件的最大温差(5 K)相比提高了24%。